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上海交大劉瑞麗課題組提出制作高選擇性OECT生物傳感器的新策略
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分類:  創建于:2019-11-14 被查看:468次
    2019年10月25日,功能材料領域頂級期刊《Advanced Functional Materials》在線發表了上海交通大學電子工程系光電材料與器件中心劉瑞麗特別研究員課題組的研究論文”Manipulating the Sensitivity and Selectivity ofOECT-Based Biosensors via the Surface Engineering of Carbon Cloth GateElectrodes”。該研究工作將表面工程對碳纖維表面組分的有效調控與具有放大效應的有機電化學晶體管器件(OECT)相結合,以生物傳感器的靈敏度和選擇性依賴于電極材料的表面結構和組成為理論依據,通過選擇不同被焙燒氣氛(氧化、惰性或還原)獲得了不同N,O組成的碳纖維,以其作為OECT的柵極,實現了對生物質抗壞血酸(AA)和多巴胺(DA)高選擇性檢測。此項成果與電子系郭小軍教授和化學化工學院吳東清副教授合作完成。本文的第一作者是電子系博士研究生奚馨,共同通訊作者是吳東清、郭小軍和劉瑞麗。



    隨著可穿戴電子產品的迅速發展和人們對各種生理指標原位檢測重視程度的不斷提高,柔性生物傳感器近年來得到了廣泛的關注,已成為生物傳感檢測領域研究的熱點。在常規生理檢測中,人體體液中的各種小分子待測物如抗壞血酸(AA)、多巴胺(DA)和尿酸(UA)等往往濃度極低(10^-6 —10^-9 M)而且在樣品中共存,從而在對于柔性生物傳感器的靈敏度和選擇性提出了極高的要求。  

    有機電化學晶體管(OECT)傳感器具有典型的晶體管結構,能夠將被檢測物在柵極上發生電化學反應產生的信號通過溝道電流放大,因此具有高靈敏度和低檢測限等優點。此外,OECT具有良好的生物相容性和低工作電壓,可以在柔性基底上加工,因而在柔性生物傳感器方面具有廣闊的應用前景。需要指出的是,OECT的放大效果不僅僅針對待測物,干擾物產生的信號也會被相應放大,因此提高OECT傳感器的選擇性成為其在生物檢測領域應用的關鍵之一。在OECT檢測過程中,待測物的電化學反應在其柵極表面進行,在傳統OECT中,柵極主要有Pt,Au的貴金屬構成,這些電極不但成本高,選擇性不佳,而且穩定性較差,容易因為S、Cl、P等原子的毒化而失活。為了提高貴金屬柵極的選擇性,以往的研究工作主要通過其表面涂敷如殼聚糖或全氟磺酸Nafion等高分子來進行改性,然而這些高分子涂層會影響柵極表面的導電性,導致OECT靈敏度的降低。



    針對這一問題,我系劉瑞麗課題組近年來一直致力于開發新型碳基柵極以用于柔性傳感器的制備。碳材料具有不亞于金屬電極的導電性,來源豐富、制作加工成本低、且具有高的化學穩定和良好機械強度,是制備柔性電極的優良候選材料。更為重要的是,碳材料的表面具有良好的可加工性,可以通過改變其表面納米結構或在碳原子骨架中摻入不同雜原子來實現其電催化活性的調控。在本工作中,該課題組提出了不同以往的碳基柵極表面工程(Surface engineering)加工改性策略,通過在氧化、惰性和還原等不同氣氛下碳化聚苯胺包覆的碳布來實現對所得到的柔性碳布電極(NOCC)表面的氮/氧原子含量和組成的有效調節。以NOCC作為柵極的有機電化學晶體管(OECT)傳感器在對體液中常見的生物小分子抗壞血酸(AA)和多巴胺(DA)的檢測中表現出截然不同的靈敏度和選擇性。

    研究結果表明在還原性氣氛中焙燒獲得NOCC電極表面具有更高的N含量和更低的O含量,以其為柵極的OECT傳感器對AA具有更高的靈敏度;而在氧化性氣氛中制備的NOCC電極表面含有更多的O原子,因此可以用于加工對DA的檢測具有更好選擇性的OECT傳感器。該工作通過實驗結果和理論模型共同驗證了用雜原子摻雜的碳材料來制備具有高靈敏度和高選擇性的柔性OECT器件的可行性,并為制作高性能柔性生物傳感器提供了新的思路。



    該工作得到了國家自然科學基金項目(61575121、51772189、21720102002、21772120、21572132)和上海市科學技術委員會項目(16JC1400703)的資助。

    附:Advanced Functional Materials期刊簡介 
    Advanced Functional Materials是涵蓋電子、生物、化學、物理和工程等不同學科領域材料合成及應用研究的材料學科頂級期刊,目前影響因子為15.621。
    論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201905361

來源:上海交通大學 新聞學術網

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