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王楓秋課題組在低維材料光學激發態壽命調控領域取得系列進展

2019-11-01

    低維半導體材料具有豐富的光學激發態和諸多超越傳統體材料的物理性質,已成為構建下一代信息光電器件的重要可選材料。一方面,深入理解這類體系的光生載流子弛豫過程是當前該領域基礎研究的重要課題,可以為實現新原理器件(如自旋-能谷功能器件)提供潛在的技術途徑;另一方面,在較大范圍內實現光學激發態壽命調控,也是實現高性能光電和光子器件的重要需求。然而,二維材料由于具有原子層厚的特點,很難直接照搬面向傳統半導體塊體開發的載流子調控方案。近期,南京大學電子科學與工程學院王楓秋教授課題組利用寬帶超快光譜技術,在低維半導體材料光生載流子壽命調控方面取得了系列進展。

    二維過渡金屬硫化物(TMD)是最具代表性的二維半導體材料,有望作為基礎材料制備一系列光電功能器件。目前對于單層TMD材料,尚沒有高效的載流子壽命調控方案。課題組利用界面工程,在不同的氧化物襯底(SiO2,Al2O3和HfO2)上沉積單層MoSe2,首次實現了單層TMD中激子弛豫時間的大范圍調整。通過多種光學表征手段(如時間分辨熒光光譜)進一步研究發現,調控效應主要作用于激子的非輻射復合過程,且由聲子參與。結合理論計算發現,這種由不同襯底誘導的載流子壽命調控源于TMD/氧化物界面處的層間電子-聲子耦合(e-ph coupling)。該研究結果揭示了可利用界面工程作為操縱TMD中光生載流子動力學的有效手段,實現較大范圍的光生載流子壽命的調控。相關成果發表于Communications Physics 2, 103 (2019)。


圖 1 (a)單層TMD和氧化物襯底間的界面電聲子(e-ph)耦合示意圖。(b)不同氧化物襯底上的單層MoSe2載流子動力學特征。
同時,課題組研究了BP/MoS2二維半導體異質結中自由載流子的超快動力學。研究發現,相比于兩種組成材料(BP和MoS2)較慢的本征載流子/激子復合壽命,異質結層間電子空穴復合的壽命顯著縮短(~5 ps)。這種超快的層間復合過程可以用基于庫倫相互作用的Langevin復合模型很好地描述,且其較高的層間復合速率可歸結于BP較高的載流子遷移率。該研究結果為調控二維半導體異質結中基本光物理性質,尤其是載流子的層間復合過程,提供了新的物理手段。這種通過控制載流子遷移率來加速異質結載流子復合壽命的新方法,對高速光電器件的設計具有也具有一定的實際意義。相關成果發表于Nanoscale Horizons 4, 1099 (2019)。
圖 2 (a)BP/MoS2異質結能帶結構示意圖(b)BP和異質結的瞬態反射信號。
作為新型量子材料,狄拉克半金屬近年來受到廣泛的關注。三維狄拉克半金屬具有和石墨烯類似的能帶結構,兼具高遷移率和寬譜吸收等優異特性,因而也被稱為“三維石墨烯”。相比于石墨烯,三維狄拉克半金屬薄膜具有介觀厚度,與中紅外光子具有更強的相互作用,且不易受到介電環境的干擾,在制備實用光學器件方面具有更突出的優勢。實驗結果表明,Cd3As2薄膜在3-6 μm這一重要的中紅外波段具有顯著的超快光開關效應。通過Cr元素摻雜的方式,課題組成功在3-6 μm的波長范圍內有效縮短光生載流子的壽命(約一個數量級)。對薄膜的晶體結構表征和理論計算顯示,被引入的Cr原子周期性的占據特定的晶格位置,從而導致了晶格對稱性的改變和帶隙的打開。這一拓撲效應激活了新的電-聲子弛豫通道,從而有效縮短光生載流子復合時間。在另一項近期對Mn元素摻雜的Cd3As2薄膜的研究中發現,Mn元素的摻雜可引起光生載流子壽命的顯著延長(通過引入長壽命雜質能級)。以上研究顯示,通過引入摻雜元素的方式,可以使得Cd3As2薄膜的光生載流子壽命在較寬的中紅外波段實現百飛秒至納秒量級的大范圍調節。相關成果分別發表于Nature Communications 8, 14111 (2017)和Optics Letters 44, 17 (2019)。
圖 3 (a)探測波長6.0 μm時,不同Cr摻雜濃度下Cd3As2的瞬態透射譜。(b)不同Mn摻雜濃度下Cd3As2的瞬態透射譜,探測波長1550 nm。(d)800 nm泵浦下,摻Mn Cd3As2在不同探測波長下的瞬態透射譜。
該系列工作以南京大學電子科學與工程學院、人工微結構科學與技術協同創新中心為主要研究平臺,得到了張榮教授、施毅教授、以及徐永兵教授的有力支持,并受到科技部重點研發計劃、國家自然科學基金委、“江蘇省雙創團隊計劃”、“江蘇省杰出青年基金”等的資助。

來源:南京大學 新聞網

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